Selon l'historien Léon Maupillé, Marcillé Raoul forma dès 1204 une terre séparée sous la baronnie de Fougères. Marcillé Raoul devrait son surnom à Raoul III, seigneur de Fougères qui fortifia cette localité qu'il semblait affectionner tout particulièrement. Il y possédait aux environs de 1240 un château qui se trouvait probablement à l'emplacement du village du Châtel. Les deux mottes, anciens vestiges de châteaux féodaux, sont connues dans le pays sous l'appellation de buttes du Châtel. Sur l'une d'elles existe un chêne de la Liberté planté en 1848, tandis que sur l'autre se trouve une grotte qui renferme la statue de Notre-Dame de Lourdes.

La paroisse devait exister dès 1208, date à laquelle l'église fut donnée à Geoffroy Moisel, abbé de Saint-Mélaine. Par suite de cette donation, l'abbaye en perceva les dîmes jusqu'à la Révolution de 1789. La nouvelle église placée sous le vocable de saint Pierre a été rebâtie en 1867, à 250 mètres environ de l'ancienne.

Marcillé-Raoul semble avoir été un point militaire d'une certaine importance au Moyen Âge. Outre sa motte féodale, des vestiges d'anciennes fortifications, visibles sur les confins des communes de Feins et Saint-Rémy-du-Plain, confirment cette lointaine importance militaire. En 1136, Conan le Gros, duc de Bretagne, livre bataille, sans succès, près de Marcillé, à Olivier de Pontchâteau et à d'autres seigneurs. En 1240, Raoul III, baron de Fougères (1212-1256), obtient du duc Jean Ier l'autorisation de fortifier Marcillé. Les seigneurs de Fougères fondèrent une maladrerie au village de ce nom, à la sortie du bourg.

Au cours de la période révolutionnaire, le curé constitutionnel Legendre défraie la chronique de cette époque pour ce qui se rapporte aux événements de la commune, qu'il gère avec une particulière incompétence. Jusqu'en 1950, Marcillé-Raoul a essentiellement une vocation agricole. C'est à cette époque que la société laitière, créée par les frères Clanchin vingt ans auparavant, prend son plein essor et détermine l'avenir industriel de la commune.

Cette commune d'une superficie de 2182 hectares comptait 1452 hectares de terres labourables, 285 hectares de prairies et de 241 hectares de bois.

Dans le bourg, le petit commerce s'articulait autour de ses nombreux débitants. L'artisanat était diversifié avec un bourrelier, des charpentiers, des charrons, des couvreurs, des cordonniers, des maréchaux, des couturières ou un tailleur d'habits et quelques autres encore.