Au 11e siècle, Geoffroy Chaudeboeuf fait donation de la terre de Bonnefontaine à l'abbaye de Saint Florent de Saumur. Puis, au 13e siècle, Bonnefontaine entre dans la famille de Saint-Brice pendant trois générations. Jeanne de Saint-Brice, unique héritière de Bonnefontaine épouse en 1370 Guillaume de Porcon, fils d'Olivier de Porcon, compagnon de Bertrand du Guesclin. En 1488, Arthur de Porcon est Chambellan de la duchesse Anne de Bretagne et capitaine de Fougères. C’est à cette famille, propriétaire de la seigneurie de Bonnefontaine pendant deux siècles, que l’on doit la construction du château. En 1533, Françoise de Porcon épouse Pierre Giffard de La Marzelière. Pierre de La Marzelière, gentilhomme de la cour de François Ier, obtient du roi Henri II, le 5 juillet 1547, l'autorisation de transformer Bonnefontaine en place forte. C'est lui qui fera construire la partie sud du château, notamment la grosse tour à mâchicoulis. En 1604 la fille de François de La Marzelière hérite de Bonnefontaine, elle épouse en 1631 Malo de Coëtquen. A cette époque, les Coëtquen sont également seigneurs de Combourg et gouverneurs de Saint-Malo. En 1754 Bonnefontaine est vendu par Louise-Maclovie de Coëtquen, épouse d'Emmanuel de Durfort, duc de Duras. Bonnefontaine est acheté par Jean de La Motte, seigneur de Lesnage. La terre est vendue comme bien national en l'an VII.

Bonnefontaine connait plusieurs propriétaires jusqu’en 1806, date à laquelle Guy Aubert de Trégomain, député d'Ille-et-Vilaine, s'en porte acquéreur. Bonnefontaine est à nouveau vendu en 1858 à François de Guitton, époux de Françoise Hay des Nétumières. Le couple entreprend d'importants travaux qui donneront au château et au parc leur aspect actuel. Le château est alors restauré et transformé en 1860 pour les Guitton par l’architecte de la ville de Rennes Jean-Baptiste Martenot : reconstruction de l'aile nord avec ajout d'un corps de logis parallèle au nord-ouest et d'une grosse tour circulaire à l'est, aménagements intérieurs : reprise des décors sur les deux niveaux avec remploi de boiseries du 18e siècle. La création d'un parc paysager dans les années 1870 entraîne la disparition des anciennes dépendances. Ce parc est réalisé par les paysagistes Denis Bülher et Edouard André à qui l’on doit, pour le premier, le jardin du Thabor à Rennes et, pour le second, le parc Monceau de Paris ou Hyde Park à Londres. Le château est passé par succession dans la famille de Rohan-Chabot. Il appartient, en 1966, à M. le comte de Rohan-Chabot.